蒙古地处后金与明之间，东与后金接壤，南与明相连。它的向背直接影响后金和明双方力量的消长，所以明与后金都在竭力争取蒙古。蒙古最早臣服于明。林丹汗曾致书努尔哈赤，对努尔哈赤进行军事威胁，不允许后金攻打广宁城。努尔哈赤当即复书，坚决回击了林丹汗的挑衅，指出从未惧怕过林丹汗所统兵力。从这时起，后金与蒙古林丹汗之间的矛盾便结下了，一直延续到皇太极继位，矛盾也没有化解。皇太极继位以后马上采取了相应措施，继续努尔哈赤对蒙古各部联姻结盟的政策，将打击的矛头主要指向林丹汗。
天聪元年正月，刚刚继位不久的皇太极听说林丹汗兴兵攻打喀尔喀诸部的消息，抓住这个时机，向奈曼部衮出斯、巴图鲁等部提出建立友好关系。皇太极这次致书，除了表达真诚友好之意外，同时也揭露了林丹汗的罪恶行径，收到了极好的效果。随着形势的发展，蒙古诸部归顺后金的越来越多，最后连林丹汗属下的重要人物也都陆续投向皇太极。林丹汗越发孤立，与此同时，蒙古其他各部为反抗林丹汗的暴力统治逐渐走向了联合之路。
皇太极认为，林丹汗的势力之所以削弱了，主要原因是归附明朝的结果。他过去倚仗明朝强大的军事后盾驰骋蒙古，但是现在明朝已经被内部混乱弄得焦头烂额，根本没有闲工夫为林丹汗撑腰，林丹汗失去了明朝的庇护，突然转变成了众矢之的。但是蒙古各部相对分散，各部族之间虽有联系，却没有在战事上的联盟。而现在的林丹汗势力虽说已经大不如前，但对付几个蒙古部族还是绰绰有余的。所以一段时间里，蒙古各族虽然有心攻打林丹汗，却仍然没有那个势力与之抗衡。皇太极对这点很清楚，在林丹汗刚一失势的时候，他就谋划出了一个办法，便是联合蒙古众部族，结合所有力量讨伐林丹汗。
蒙古各部族也正在彷徨之际，闻听皇太极发布的联盟信息，纷纷都做出了回应，答应并且大力支持推举皇太极为联盟盟主，统率全军攻打林丹汗。
这正是皇太极想要得到的结果，联盟讨伐林丹汗只是一方面，最为重要的是与蒙古各部建立关系，从而更大程度上加强自己的实力，为以后攻打明朝奠定基础。
皇太极此时再不用为林丹汗的事情而绞尽脑汁了，林丹汗的所做所为激起了蒙古各部之间对他的仇恨。皇太极几乎没有插手，林丹汗便已经吃到了败仗的滋味。
在这种紧迫的情况下，林丹汗派人给明廷一连去了十几封信，但是都石沉大海，连一点回应都没有。最后，林丹汗便放弃了依靠明军。他明白这本是相互利用的一种谋略罢了，明朝当时与他和好，无非是怕自己跟满军联合对他们不利。自皇太极即位后，矛头开始指向了自己，满洲及蒙古各部都想把自己一举消灭。现在他们的实力一天天壮大，明朝躲他们还来不及呢，又怎么会为了自己来冒这样的风险呢？想到这里，林丹汗心里变得沉稳些了。他想以自己现在的实力，也不一定就注定会失败，只要跟他们奋力一拼，还是有胜利的希望的。
林丹汗的这个颇具侥幸心理的想法只仅仅稳住了他当时的焦虑情绪，并没有使他得到一点实质性的效果。天聪二年二月，林丹汗与蒙古其他各部大战一场，以失败告终。蒙古各部的实力也受到很大损失，他们写信给皇太极，希望他以盟主的身份领兵援助，一鼓作气消灭林丹汗。
这封信的内容正中皇太极下怀，于是在殿中跟诸贝勒、大臣商议，同意联合出兵，共讨林丹汗。
皇太极说道：“这件事憋在我心中许久了，一是明朝方面，二是蒙古各部，三便是林丹汗所部。这三股力量都不容小视，尤其是蒙古各部的力量，这种以部族联盟方式组织起来的力量极其不稳定，稍有差池就会分崩瓦解，对我们并没有多大的影响。现在对我们威胁最大的是察哈尔部的林丹汗，我们的当务之急就是把林丹汗灭了。我之所以没有马上率兵攻打，是因为不了解他们的虚实。林丹汗曾攻下过辽宁，可见他的势力以及作战方面的经验极其丰富，贸然出兵攻打他实在是莽夫之举。所以这次蒙古各部来的请援信让我着实吃了一颗定心丸，林丹汗此次必败无疑！”
天聪二年九月，皇太极决定亲征察哈尔部林丹汗。他以盟主的身份发布了一条召集令，召集令里说：蒙古科尔沁部众贝勒、喀喇沁部落塔布囊等，敖汉、奈曼及喀尔喀部落众贝勒，各自率领所部，在初九之日务必赶来辽阳，一齐讨伐林丹汗。
召集令一发布出去，蒙古各部首领纷纷率兵赶赴辽阳。二十日黎明时分，皇太极率满蒙联合大军赶赴席尔哈、席伯图、英、汤图等地，进攻林丹汗所占区域。
自上次与蒙古联军大战败北之后，林丹汗部的士气就一直比较低落。这次士兵们听说满蒙联盟前来讨伐，心中更是惶恐不安。有些士兵实在无法忍受，纷纷奔逃。林丹汗闻之大怒，立刻将逃跑或者准备逃跑的士兵抓了起来。带头逃跑的当即处死，其余跟随的也受了二百杖的重罚，这种以武力挟制的方法暂时稳住了军心。林丹汗放言道：“满蒙联盟来攻取我部，完全是自不量力的做法。我们本是蒙古的正宗，成吉思汗的后裔。成吉思汗骁勇善战，攻无不克。我们作为他的子孙，这样的本事也应该延续下来，现在考验我们的时候到了。有人想一举消灭我们，这是对我们侮辱性的挑衅！我们怎么能坐以待毙，先自乱阵脚呢！”林丹汗话说得豪情万丈，但是在这种豪言壮语的背后，他却以黑暗残忍的手段维护着局面。
天聪六年三月，皇太极在做好一切战前准备后，召集满军所有兵力，下达了一道军令，军令言明：第一，出征的将士一定要严守军纪；二是满军出征将士在经过蒙古的地方时，不可惊扰蒙古各部，争取蒙古各部对这次征讨的积极支持。
四月初一，皇太极亲自率大军由沈阳出发西行，由于路途坎坷难行，大军行至辽河时，正好遇到了涨水，经过一番周折，大军有的乘船，有的人马浮游而过。直到十一日，大军才抵达目的地昭乌达，与蒙古各部族的兵力会合。皇太极举行了盛大宴会，招待蒙古各部族的首领。满蒙齐聚一堂，相互端碗敬酒，气氛很融洽，而这正是皇太极想得到的效果。自己的兵力加上蒙古各族的兵力，一共有十多万，兵力越多，越难以掌控，但从现在的状况来看，自己的担心倒是多余了。
“盟主好酒力，像我这般能饮的人，也被您比下去了。”说话的人是巴林部的塞特尔，他指着皇太极桌前摆放的已经空了的酒坛子说道：“蒙古人善饮酒，善打仗，先前我一直认为您以前做过的壮举都是经过渲染吹嘘的。现在凭着饮酒一件小事来看，盟主确实有一套率兵打仗的本事，比蒙古兵有过之而无不及。”
皇太极摆了摆手，笑道：“你这样说，倒是在吹捧我了，如果没有各位首领相助，我不可能走到现在这一步。满蒙本是一家，喝酒、骑射、善战本就是我们的专长，这个不能去比。林丹汗与明朝一直对我们虎视眈眈，想分裂我们，逐个击破。现在想来却是可笑得很，这句话应该反过来让我们来用，先攻下林丹汗部，再拿下明朝。”
宴席一直持续到深夜才散去，士兵将领们有喝得烂醉的，有半醉半醒的，也不去顾及满蒙的区分了，相互搀扶着回到帐中。
皇太极这次出征的目的在于捣毁林丹汗的根据地，俘获林丹汗。此时，林丹汗听说了皇太极已经率兵前来征讨的消息，早就带领众部放弃营地朝西部撤离，准备利用黄河这条天然防线与皇太极做殊死一搏。
他的动向自然瞒不过皇太极的耳目。皇太极得到消息，马上下令加速追击。五月二十三日，皇太极率领大军至木鲁喇克沁地方，兵分两路挺进。二十七日，各路大军分别达到归化城。
林丹汗没想到满蒙联军追击得这样快，渡过黄河作战的方法也失败了，无奈之下只好又率领残部昼夜不停地向西藏逃去。因为一直长途跋涉，士兵们发动暴乱，十余万兵力，途中逃散了有一半多，再加上病死的，所剩无几。最后，部队无粮饷，牲畜无饲料，出现了杀人残食的惨状。林丹汗也在这次奔逃中患了天花病，死在了青海大草滩，察哈尔部宣告覆灭。
察哈尔林丹汗的覆灭，在蒙古历史上是一件大事。漠南蒙古各部臣服于满，标志着皇太极实现了对漠南蒙古的统一。击败林丹汗对后金具有战略上的意义，在明廷、后金、蒙古三种势力的三角关系中，后金取得了二比一的优势。
天聪十年，皇太极称帝，改国号为清。